近日,我院許晶晶研究員以共同通訊作者身份在國際知名期刊《Angwandte Chemie International Edition》(德國應用化學)上發表了題為“Regulating Non-Equilibrium Solvation Structure in Locally Concentrated Ionic Liquid Electrolytes for Wide-Temperature and High-Voltage Lithium Metal Batteries”的研究性論文。中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所吳曉東研究員為論文共同通訊作者。
室溫離子液體電解質(ILEs)因其不可燃性、低揮發性、寬電化學窗口、優異的界面成膜性等優點,近年來引起了研究者的極大興趣。但是ILEs的高粘度限制了锂離子的傳輸動力學,從而影響了電池的高倍率性能和低溫性能。将稀釋劑與ILEs結合、形成局部濃縮的離子液體電解質(LCILEs)的策略,能夠有效地降低ILEs的粘度、同時保留接觸離子對(CIPs)和陰離子聚集體(AGGs)的溶劑化結構,被廣泛用于高電壓锂金屬電池LMBs中。然而目前的研究對于稀釋劑在實際工況下如何影響锂離子溶劑化結構的機制仍不清楚。近日,我院許晶晶研究員與中國科學院蘇州納米所吳曉東研究員合作:采用1,3-二氯丙烷(DCP13)作為稀釋劑制備了一種氯代烷烴輔助的寬溫域局部濃縮離子液體電解質(DCP13-LCILE),研究了在外部電場下電解液的非平衡态溶劑化結構。他們發現在電場作用下稀釋劑會參與到锂離子的溶劑化結構中進而影響電池性能。在這種非平衡态溶劑化結構中,DCP13稀釋劑分子比DCP12表現出更高的锂離子親和力,減少了遊離稀釋劑分子的含量,從而增強了電解質的氧化穩定性。此外,DCP13與锂離子在非平衡溶劑化結構中的配位促進了傳輸動力學,形成了更加緻密且平滑的锂金屬沉積形貌。這項工作提出了電解質在外加電場下的非平衡态溶劑化結構的動态視角,為LCILEs中稀釋劑的作用提供了新的見解,并為設計高性能锂金屬電池電解質提供了新的啟示。
圖1:(a) 在外部電場作用下,從平衡态溶劑化結構到非平衡态溶劑化結構的轉變示意圖。(b) DCP12和DCP13的分子結構和靜電勢圖。(c) 不同構型的Li+離子與DCP12和DCP13的結合能強弱。
許晶晶研究員,長期以來緻力新能源關鍵材料與器件的研究,主要研究方向有:(1)安全/寬溫電解液及電解液/電極界面調控研究;(2)聚合物固态電解質與固态電池研究;(3)锂(鈉)硫電池研究。迄今為止,已以第一作者或通訊作者發表SCI論文40餘篇,包括國際知名期刊如Nat. Commun.、Angew Chem. Int. Ed.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Nano Energy等;申請發明專利30餘項,授權國家專利9項。擔任多個國際知名期刊如J. Am. Chem. Soc.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano等審稿人,并多次受邀在儲能材料相關會議做電解液/固态電解質/硫基電池等學術報告。
論文鍊接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202412896